Di True Cross Academy, Rin Okumura tanpa sengaja menemukan tanda-tanda awal bahwa ada sesuatu yang tidak beres; orang-orang biasa mulai mendapatkan kemampuan untuk melihat makhluk tak kasat mata yang berkeliaran di dunia manusia, Assiah. Sementara Rin menganggap ini sebagai kesempatan untuk mencari teman baru, saudara kembarnya, Yukio, merasa jauh lebih terbebani. Disibukkan oleh pendidikan, tugas sebagai exorcist, dan posisi mengajarnya, Yukio memilih untuk tetap diam mengenai kekuatan miliknya yang mulai bangkit, karena belum memahami skala atau signifikansinya.
Selagi Rin dan teman-temannya bersiap menghadapi Ujian Sertifikasi Exorcist tahunan, True Cross Order menemukan gerbang buatan pertama menuju alam iblis, Gehenna. Melihat ukuran dan teknologi canggih di baliknya, para exorcist menyadari bahwa mereka kini berurusan dengan Illuminati, sebuah organisasi yang sangat kaya dan kuat. Terlebih lagi, Illuminati yang penuh rahasia ini telah menyusupkan tiga mata-mata ke dalam True Cross Order—dan salah satunya mungkin bersembunyi di antara para calon exorcist yang telah bersumpah untuk melindungi umat manusia dari ancaman iblis.
Wah, sepertinya hubungan Rin dan Yukio makin rumit saja ya di petualangan kali ini, nyaa~ (*´∀｀*)
